Визначення фізичних властивостей полімерних і композиційних матеріалів методами молекулярної динаміки і структурної механіки
Вантажиться...
Дата
2025
Автори
Науковий керівник
Назва журналу
Номер ISSN
Назва тому
Видавець
КПІ ім. Ігоря Сікорського
Анотація
Чолак І. В. Визначення фізичних властивостей полімерних і композиційних матеріалів методами молекулярної динаміки і структурної механіки. – Кваліфікаційна наукова праця на правах рукопису. Дисертація на здобуття наукового ступеня доктора філософії за спеціальністю 131 «Прикладна механіка». – Національний технічний університет України «Київський політехнічний інститут імені ІгоряСікорського», Київ, 2025. Дисертаційну роботу присвячено визначенню фізико-механічних властивостей полімерних і композиційних матеріалів методами молекулярної динаміки та структурної механіки перед їхнім синтезом, що необхідно для прогнозування їхньої ефективності при вирішенні конкретних завдань в умовах експлуатації наближених до реальних. Проведено аналітичний огляд сучасного стану досліджень фізико-механічних властивостей полімерних та композиційних матеріалів. . Розглянуто програмне забезпечення та ряд силових полів, що використовуються для моделювання полімерів та полімерних нанокомпозиційних матеріалів(ПНКМ) методами молекулярної динаміки (МД), методи побудови молекулярних систем полімерів та композитів їх основі, способи врівноваження молекулярних моделей та подальшого моделювання фізико-механічних властивостей матеріалів. Встановлено, що методи числового моделювання є потужними інструментами для мінімізації витрати матеріальних ресурсів та тривалості розробки нових матеріалів, зокрема нанокомпозитів. Моделювання процесів у полімерах та полімерних нанокомпозитах перед їхнім синтезом за допомогою вказаних методів дає змогу дослідити поведінку матеріалів в наближених дореальних умовах експлуатації та визначити доцільність їхнього виробництва ще на етапі розробки. Розглянуто взаємозв’язок між методами молекулярної динаміки та структурної механіки через багатоступеневий підхід до комп’ютерного моделювання для розширення можливостей моделювання. Встановлено, що використання багатоступеневого підходу сприяє зменшенню використовуваних потужностей комп’ютера та розширює часові та просторові границі досліджуваних систем. За результатами проведеного огляду встановлено, що наразі недостатньо досліджено вплив нефункціалізованих нанонаповнювачів з довільним їхнім розміщенням у полімерній матриці на комплекс фізико-механічних властивостей ПНКМ, потрібних для континуального моделювання термо-пружно-пластичного стану в умовах експлуатації. Тому використання методів молекулярної динаміки на етапі створення нових нанокомпозиційних матеріалів для визначення їхніх фізико-механічних властивостей та розвиток багатоступеневого підходу до комп’ютерного моделювання є безумовно актуальною проблемою. На підставі проведеного літературного огляду обґрунтовано актуальність дисертаційної роботи та сформульовано її мету, яка полягає увизначенніфізико-механічних властивостей полімерів та нанокопозиційнихматеріалівзполімерною матрицею та їх застосування в промисловому виробництві. З використанням програми LAMMPS проведено молекулярно-динамічнемоделювання фізико-механічних властивостей поліетилену. Результативерифікації молекулярної моделі поліетилену (ПЕ) показали, що отриманідані МД моделювання або збігаються з наявними літературними даними, або наближені до них. За аналогічними алгоритмами проведено теоретичні дослідження механічних властивостей нанокомпозитів поліетилен-вуглецеві нанотрбки(ПЕ-ВНТ) і ПЕ-графен методами молекулярної динаміки. За результатами проведеного моделювання, встановлено, що при додаванні ВНТ до полімеру модуль пружності ПЕ-ВНТ (за об’ємної частки ВНТ α = 2,08 %) порівнянозчистим ПЕ збільшується на 6,2 % при 275 К та на 25,2 %при300К. Границятекучості ПЕ-ВНТ (при α = 2,08 %) порівняно з ПЕ такожпідвищується:на13,8 % при 275 К і на 8,8 % при 300 К і швидкості деформації 109 с−1.На інтервалі температур (275–315) К модуль пружності нанокомпозитуПЕ-графен(за об’ємної частки графену α = 1,36 %) перевищує відповідні значенняПЕ:на6,7 % при 275 К і на 6,0 % при 300 К, а при 325 К – навпакизменшуєтьсяна5,4 %. Границя текучості ПЕ-графен (при α = 1,36 %) порівняноз ПЕтакожпідвищується: на 8,9 % при 275 К і на 11,7 % при 300 К і швидкості деформації 109 с−1. Проведено молекулярно-динамічне моделювання теплофізичних властивостей нанокомпозитів ПЕ-ВНТ і ПЕ-графен, що включають: теплопровідність, масову ізобарну теплоємність, коефіцієнт лінійного температурного розширення (КЛТР) та температуру склування. Встановлено,що додавання вуглецевих нанотрубок і листів графену збільшує величину ефективної теплопровідності матриці з ПЕ на (44–54) %за температури293Кіза об’ємної частки ВНТ 2,08 % і графену – 1,36 %, відповідно. Це пов’язано з тим, що наявність нанодомішок у матриці ПЕ підвищує впорядкованість її структури, призводить до збільшення середнього вільного діапазону дифузії фононів та ослаблення їх розсіювання, і тим самим підвищує теплопровідність нанокомпозитів ПЕ-ВНТ та ПЕ-графен. Виконано порівняння даних МДмоделювання ефективної теплопровідності ПЕ-ВНТ і ПЕ-графензвідповідними даними розрахованими за теоретичними залежностямидлякомпозиційних матеріалів. Встановлено, що теоретичні залежності даютьзанижені на (6–26) % значення ефективної теплопровідності порівняно з МДмоделюванням. При цьому розбіжність між значеннями теплопровідностізростає зі збільшенням об’ємної частки ВНТ. За результатами порівняння теплофізичних властивостей властивостей молекулярних моделей чистого ПЕ та нанокомпозиту ПЕ-ВНТ(приα=2,08%)встановлено, на інтервалі температур більше 300 К: масоваізобарнатеплоємність ПЕ-ВНТ збільшується на 3,4 % при 310 К і на 4,9%при320К;КЛТР також підвищується на 18,8 % при 310 К та на 27,5 %при320К. При280 К значення масової ізобарної теплоємності ПЕ-ВНТ(приα=2,08%)порівняно з ПЕ менші на 1,6 % і КЛТР – також менші, але на 12,2%.
Для інтервалу температур (275–315) К встановлено, що графікилінійнихтемпературних залежностей масової ізобарної теплоємності і КЛТРПЕ-графенмають зростаючі залежності і перетинають відповідні графіки ПЕнаінтервалі(300–310) К залежно від об’ємної частки графену. За температури280Кзначення ср ПЕ-графен порівняно з ПЕ менші на (5–6) %, а при 320К–навпакибільші на (3,1–5,3) %. При 280 К значення КЛТР ПЕ-графен порівнянозПЕменші на (25–35) %, а при 320 К – більші на (11–17) %. Отримано нелінійні двопараметричні залежності механічнихтатеплофізичних властивостей ПЕ-ВНТ і ПЕ-графен у діапазоні змінитемператур(280–320) К та об’ємної частки наповнювачів (0–2,0) %і (0–1,5) %відповідно.При цьому для розробки нових нанокомпозиційних матеріалівнепотрібновиконувати достатньо складні й тривалі числові експериментинабазіМДмоделювання. Вказаний комплекс властивостей потрібен для моделювання термо-пружно-пластичного стану виробів з нанокомпозитів ПЕ-ВНТіПЕ-графен в умовах експлуатації в континуальному наближенні. З використанням результатів МД моделювання відпалу молекулярнихсистем ПЕ, ПЕ-ВНТ і ПЕ-графен під ізотермічно-ізобарним ансамблем NPT визначено температури склування вказаних матеріалів на підставі аналізу їхніх функціональних залежностей зміни об’єму від температури. Встановлено,що для нанокомпозитів ПЕ-ВНТ з ростом частки наповнювача температура склування підвищується, а для нанокомпозитів ПЕ-графеннавпакизменшується. Сформульовано математичні та розроблено відповідні числові моделізадач напружено-деформованого стану для моделювання випробуваньнанокомпозиційних матеріалів типу ПЕ-ВНТ з функціоналізованимиВНТунаближенні ізотропного середовища. Виконано дослідження ефективнихмеханічних властивостей нанокомпозитів ПЕ-ВНТ з різноюоб’ємноючасткоюта довільним розташуванням функціоналізованих ВНТ різної довжинивполімерній матриці. Для визначення ефективних механічнихвластивостейнанокомпозитів ПЕ-ВНТ за даними числового моделювання напружено-деформованого стану зразків використано дві методики, які даютьзбіжнірезультати для коротких ВНТ: різниця між значеннями ефективногомодуляпружності при α = 0,69 % становить 0,1%, а при α = 2,06 %– 0,8 %. Дослідженосіткову збіжність розроблених числових моделей методомподвійногоперерахунку. Встановлено, що за даними числового моделюванняпохибкавизначення модуля пружності не перевищує 0,2 %, а коефіцієнтаПуассона–0,023 %. На підставі порівняння отриманих значень з результатамимолекулярно-динамічного моделювання нанокомпозитів ПЕ-ВНТ з об’ємноючасткоюВНТα ≤ 2,08 %, визначено, що функціоналізація коротких ВНТ у нанокомпозитіПЕ-ВНТ не призводить до підвищення модуля пружності, що може бутипов’язанозі значним, більше ніж у два рази, зменшенням модуля пружності функціоналізованих ВНТ порівняно з нефункціалізованими через наявність вакансій, які з’являються в структурі ВНТ при їх функціоналізації та значно більше впливають на властивості коротких ВНТ ніж довгих. При порівнянні модуля пружності зразків поліетилену армованого короткими та довгими ВНТ визначено, що армування довгими ВНТ сприяє збільшенню модуля пружності на 14,8 % (у 1,17 разів) за об’ємної частки ВНТ меншої на 0,81 %. Розроблено інструменти у вигляді математичних моделей, методик теоретичних досліджень фізико-механічних властивостей полімерних матеріалів методами молекулярної динаміки і структурної механіки та розрахунку паковань, в яких застосовуються полімерні нанокомпозиційні матеріали. Розроблено рекомендації щодо використання полімерних нанокопозиційних матеріалів у промисловому виробництві та пакувальній індустрії. Визначено ефективність застосування нанокомпозиту ПЕ-ВНТ замість ПЕ у трубах для водопостачання та ємностях для зберігання хімікатів за допомогою відповідних порівняльних розрахунків напружено-деформованогостану.Запропоновано для 3D-друку методом пошарового наплавленнявикористовувати пруток з нанокомпозиту ПЕТГ-ВНТ (де ПЕТГмодифікація поліетилентерефталату з додаванням гліколю, що є більш міцним і термостійким, ніж звичайний ПЕТ). Використання прутка ПЕТГ-ВНТ будесприяти поліпшенню механічних властивостей 3D-друкованих виробів порівняно з ПЕТГ і, зокрема, пакувальної тари, виготовленої просторовим друком, та покращенню адгезії між шарами стренги у виробах. Результати дисертаційної роботи впроваджено у навчальний процес кафедри хімічного, полімерного і силікатного машинобудування КПІ ім. ІгоряСікорського під час викладання дисциплін «Дослідження та інжинірингпакувального обладнання», «Прикладні проблеми механікисуцільнихсередовищ», «Наукова робота за темою магістерської дисертації»дляспеціальності «131 – Прикладна механіка», спеціалізації «Інжинірингпакованьта пакувального обладнання».
Опис
Ключові слова
молекулярна динаміка, структурна механіка, полімери, нанокомпозиційні матеріали, поліетилен, вуглецеві нанотрубки, графен, фізико-механічні властивості, модуль пружності, коефіцієнт Пуассона, границятекучості, теплопровідність, теплоємність, напружено-деформованийстан, метод скінченних елементів, molecular dynamics, structural mechanics, polymers, nanocomposite materials, polyethylene, carbon nanotubes, graphene, physicaland mechanical properties, modulus of elasticity, Poisson's ratio, yield strength, thermalconductivity, heat capacity, stress-strain state, finite element method
Бібліографічний опис
Чолак, І. В. Визначення фізичних властивостей полімерних і композиційних матеріалів методами молекулярної динаміки і структурної механіки : дис. … д-ра філософії : 131 Прикладна механіка / Чолак, Ірина Володимирівна. - Київ, 2025. - 176 с.